Askerliğini bitirdikten sonra Adana ve civarında doktorluk yaptı. 1963 yılında Artist dergisinin yarışmasında birinci oldu. Bir süre iş arayan Cüneyt Arkın, 1963'te Halit Refiğ'in teklifiyle sinema oyunculuğuna başladı ve 2 yıl içinde en az 30 film çevirdi.
Yeşilçam'ın usta oyuncusu Dinçer Çekmez, kendisiyle ilgili paylaştığı bir anısında Cüneyt Arkın ile ilgili de şu sözleri kullanmıştı:
Tiyatroyu o kadar çok seviyordum ki, kimse bıraktıramadı. Ne paralar ne projeler teklif ettiler. Cüneyt Arkın'ın Beyoğlu'nda artist olmak için volta attığı zamanlardı. Cüneyt ki, Galatasaray'dan Tünel'e kadar 20 tur atardı. Bütün film şirketleri orada ya! Bir de vitrinlere bakıyormuş gibi bir yürüyüşü vardı ama aslında ''Ulan hala bir yapımcı çıkmadı'' şeklinde, insanların kendisine nasıl baktığını kolluyordu. Hatta ben o dönem kafayı kazıtmıştım, ''Bu Cüneyt kim ya! Senin fiziğin ve atletik kabiliyetin daha inandırıcı. Gel bu karate filmlerini Cüneyt'ten alalım, sana verelim ama tiyatrodan uzaklaş'' dediler. Kabul etmedim.